En las crónicas religiosas y documentos antiguos, consta que en el siglo XVI, la región de Charcas se encontraba habitada por indígenas nómadas de diversas parcialidades sin nombre, cuya característica común era su fiereza sanguinaria. Estos indígenas, considerados salvajes, habían asesinado a muchos pobladores, tanto hombres como mujeres, así como a misioneros. Los bárbaros infestaban los caminos, convirtiendo esta región en una frontera de guerra.
Sin embargo, la conquista y colonización española se extendían gradualmente hacia el norte, aún tierra indómita e incógnita. Esto permitió primero el descubrimiento mineral de Charcas por don Juan de Oñate en 1563 y luego la fundación del pueblo, la iglesia y el convento como avanzada de colonización y evangelización.
A la mina principal se le impuso el nombre de San Cristóbal, en memoria del padre de Oñate, don Cristóbal de Oñate. Él fue también el fundador de la iglesia y el convento de San Francisco. Sin embargo, esta fundación fue efímera, ya que los feroces chichimecas recuperaron su territorio, reduciendo a cenizas la población y destruyendo completamente el primitivo convento. De esa primitiva fundación en el lugar, después llamado Charcas Viejas (un lugar aún no identificado), solo se reconoce la información escrita por el padre Arrizar en 1688.
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Pocos años después, los conquistadores y misioneros regresaron. Se dice que la primera fundación del actual pueblo de Charcas fue en 1574, cuando los franciscanos volvieron a reedificar el convento. Sin embargo, los indios enemigos volvieron a desolar y destruir, pero el pueblo fue nuevamente fundado en 1582.
Según los anales de la historia, el primer Alcalde de Charcas fue Francisco Ruiz. La actividad misionera y agrícola del Convento de Charcas pronto abarcó una extensísima zona, y de Charcas surgieron, en 1799, las actuales parroquias de Matehuala, Cedral y Catorce. Fray Martín de Arrizar, Vicario de la provincia en 1685 y Provincial en 1689, fundó el Convento de Charcas y comenzó la construcción de la iglesia del lugar. Fray Jerónimo Martínez concluyó la iglesia de Charcas e hizo considerables agregados en ella. Murió en Charcas, donde está sepultado.
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Hace milenios, en la época prehistórica, la región que hoy ocupa el municipio de Charcas albergaba gigantescos animales, entre los cuales se encontraba el mamut, un paquidermo antecesor del elefante. La paleontología ha estudiado a fondo esta especie fósil, y sus restos óseos son abundantes en este municipio. Cerca de Charcas se han descubierto varios colmillos de mamut que superan metro y medio de largo, siendo uno de ellos exhibido en la Casa de la Cultura de San Luis Potosí.
Durante la guerra de independencia, Charcas fue testigo de sucesos notables. El 8 de diciembre de 1810, el insurgente potosino don José Mariano Jiménez, al frente de 2,000 hombres, pasó por Charcas y se unió en Matehuala con el Coronel don Francisco Lanzagorta. Jiménez se alejó durante los días de Navidad mientras gestionaba en Catorce un préstamo y lograba reunir más personas para engrosar sus filas insurgentes. Poco después de la visita del jefe insurgente Jiménez a Charcas, llegó a la localidad el cura Hidalgo con su casi deshecho ejército. Hidalgo había salido de Zacatecas a principios de febrero de 1811 y fue avanzando lentamente por Ojo Caliente, la Hacienda de El Carero, Salinas del Peñón Blanco, Hacienda de Cruces, Hacienda de Guanime, El Venado y algunas otras haciendas. Durante la época colonial y hasta 1886, en Charcas existió un notable aerolito. Este objeto estaba empotrado en el atrio de la parroquia, medía un metro de alto y medio metro de espesor, con un peso de 780 kilogramos. El mariscal Bozaina ordenó recoger esa importante pieza y la remitió a París, donde se encuentra en el "Museo de Historia Natural".
Pocos años después, la revolución llegó a Charcas. El 17 de junio de 1913, una partida de rebeldes se apoderó de la población. La partida, compuesta por 22 hombres bajo el mando de Secundino Navarro, impuso algunos préstamos de pequeñas cantidades a los comerciantes y familias pudientes. A pesar de la natural consternación, no cometieron ninguna depredación y la tranquilidad se mantuvo inalterable. Estos revolucionarios, parte de las fuerzas del cabecilla Luis Gutiérrez, permanecieron en Charcas hasta recibir noticias de la aproximación de fuerzas federales. Nueve meses después, en 1914, se libró una acción de armas en la estación general Los Charcos. Las partidas rebeldes de Eulalio Gutiérrez, Secundino Nieto y Matías Ramos fueron derrotadas en la noche del martes 27 de marzo de 1914 por fuerzas federales al mando del general García Conde. Finalmente, el domingo 22 de abril de 1928, el Congreso del Estado publicó el decreto no. 61, confirmando la categoría política de ciudad para Charcas.